Son éditeur lui propose la traduction - il parlait sept langues - d'un ouvrage récent de William Cullen, médecin écossais, sur le quinquina du Pérou. Alors qu'il était en train de traduire ce livre, se trouvant en contradiction avec l'auteur qui préconisait cette drogue, il eut l'idée pour bien juger de la valeur de ce médicament, d'en contrôler les effets sur lui-même. Sous l'influence du quinquina, l'homme en bonne santé présente des symptômes analogues à ceux de la "fièvre intermittente." Il répète plusieurs fois l'expérience et dès qu'il absorbe du quinquina son état fébrile se déclenche et disparaît dès qu'il cesse d'en prendre.
Il se souvint de la loi de similitude qu'avait énoncé Hippocrate " Similia similibus curantur " et énonça à son tour : "Pour guérir une maladie, il faut administrer un remède qui donnerait au malade, s'il était bien portant, la maladie dont il souffre".
C'est alors que les tracasseries morales et physiques commencent. A l'extérieur, la bataille fait rage, ses amis le fuient. Par contre les grands l'affectionnent. Le Duc de Saxe Gotha met à sa disposition son château de chasse pour lui permettre de créer un hôpital homéopathique.
En 1810 il publie ses observations et ses notes dans :"L'Organon". Cette dernière publication déchaîne à nouveau la tempête mais grossit aussi le nombre des fidèles. Devant l'hostilité de ses confrères, il se réfugier auprès du Duc d'Anhalt-Köthen qui lui demande de devenir son médecin particulier.
En 1821, Hahnemann a 76 ans; il met au point ses notes pour que dit-il " ce que j'ai fait ne soit pas perdu pour le monde." Mais il ne veut plus combattre.il vient de perdre sa femme et plusieurs de ses enfants. C'est un vieillard soignant toujours, rédigeant des articles, précisant la théorie de la petite dose. A ce moment, Hahnemann avait expérimenté soixante-six remèdes et publié sa Matière Médicale Pure en six volumes.
En 1831, le Choléra gagna l'Europe Centrale. Hahnemann publia des articles sur le traitement homéopathique de la maladie, et fut à l'origine du déploiement de l'homéopathie dont le taux de guérison était de 96%, comparé au taux de 41% de l'allopathie.
En 1835 il rencontre, à 80 ans, une jeune Française, Mélanie d’Hervilly, qui était venue lui demander l'aide de sa nouvelle thérapeutique pour traiter une phtisie incurable. Il l'épouse et quand ils débarquèrent à Paris, au 26, de la rue des Saints-Pères, en juin 1835, ce fut la ruée des malades, des admirateurs et des médecins voulant s'instruire à ce nouvel art. C'est là qu'il mourut dans sa 89e année le 2 juillet 1843. Il est enterré au cimetière du Père Lachaise.
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